Photoinduced CO2 Conversion under Arctic Conditions – The High Potential of Plasmon Chemistry under Low Temperature

• Published in: ACS Catalysis
• Main Authors: Zabelina, Anna, Dedek, Jakub, Guselnikova, Olga, Zabelin, Denis, Trelin, Andrii, Miliutina, Elena, Kolska, Zdenka, Siegel, Jakub, Svorcik, Vaclav, Váňa, Jiří, Lyutakov, Oleksiy
• Format: Article in Journal/Newspaper
• Language: English
• Published: American Chemical Society 2023
• Subjects: photocatalysis; hybrid catalyst; plasmon-assisted chemistry; CO2 cycloaddition; low temperature; fotokatalýza; hybridní katalyzátor; plasmonem asistovaná chemie; cykloadice CO2; nizká teplota; Antarctic; Arctic; Antarc*
• Online Access: https://hdl.handle.net/10195/83658; https://doi.org/10.1021/acscatal.2c05891

"The conversion of CO2 to fine chemicals is an efficient tool for reducing the negative impact of human activities on the environment. In this work, we show that CO2 capture and its sunlight-based activation can proceed efficiently even at low, practically arctic temperatures with the implementation of so-called plasmon-assisted chemistry. We propose the specific photocatalyst consisting of two parts: (i) an organic shell responsible for CO2 capture and (ii) a plasmon-active metal nanoparticle core for activation of entrapped CO2 and involving it in the cycloaddition reaction. The effect of temperature on the plasmon-assisted CO2 cycloaddition was studied, and a reaction with only slight temperature sensitivity was observed. Theoretical calculations indicated a significant decrease in the ""apparent"" activation barrier of the reaction under the plasmon-assisted mechanism. Our results open an opportunity for the world economy to exploit the vast Arctic and Antarctic (or close to them) territories where the powerful solar potential is practically not used yet." Přeměna CO2 na čisté chemikálie je účinným nástrojem pro snižování negativních dopadů lidské činnosti na životní prostředí. V této práci ukazujeme, že zachycování CO2 a jeho aktivace na základě slunečního záření může efektivně probíhat i při nízkých, prakticky arktických teplotách s implementací tzv. plasmonem asistované chemie. Navrhujeme specifický fotokatalyzátor sestávající ze dvou částí: (i) organického obalu odpovědného za zachycování CO2 a (ii) jádra nanočástic z kovu aktivního plasmonu pro aktivaci zachyceného CO2 a jeho zapojení do cykloadiční reakce. Byl studován vliv teploty na plasmonem podporovanou cykloadici CO2 a byla pozorována reakce s pouze mírnou teplotní citlivostí. Teoretické výpočty ukázaly významný pokles ""zdánlivé"" aktivační bariéry reakce v rámci mechanismu asistovaného plazmonem. Naše výsledky otevírají příležitost pro světovou ekonomiku využívat rozlehlá arktická a antarktická (nebo jim blízká) území, kde se mocný solární ...