Aldéhydes et cétones dans l'environnement : de la phase gaz à la phase condensée
Increasing evidence indicates that reactive gases such as aldehydes and NOx are emitted from the snowpack to the atmosphere. This partly explains why atmospheric chemistry over snow-covered surfaces cannot be simulated by models using gas-phase processes only. Formaldehyde and acetaldehyde were simu...
Main Author: | |
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Other Authors: | , , , , |
Format: | Doctoral or Postdoctoral Thesis |
Language: | French |
Published: |
HAL CCSD
2002
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Subjects: | |
Online Access: | https://theses.hal.science/tel-00753862 https://theses.hal.science/tel-00753862/document https://theses.hal.science/tel-00753862/file/These-Perrier-2002.pdf |
Summary: | Increasing evidence indicates that reactive gases such as aldehydes and NOx are emitted from the snowpack to the atmosphere. This partly explains why atmospheric chemistry over snow-covered surfaces cannot be simulated by models using gas-phase processes only. Formaldehyde and acetaldehyde were simultaneously measured in the snow and in the atmosphere during both winter and spring campaigns of ALERT2000 in the Canadian Arctic. These measurements allowed us to suggest that HCHO was incorporated in the volume of ice crystals and was photochemically produced in the snowpack. These results were confirmed by laboratory experiments : we performed a preliminary study of the HCHO-H20 solid solution, and we obtained a diffusion coefficient value of HCHO in ice (DHcHo = (8±5)x10-11 cm2 S-1 at -15°C) which is consistent with the hypothesis that formaldehyde is incorporated in the ice lattice and ils concentration evolves by solid stale diffusion. Ces demières annèes, de nombreuses mesures en région polaire ont montré que les concentrations de certains gaz traces réactifs (aldéhydes, oxydes d'azote) étaient très supérieures à ce que la chimie en phase gazeuse pouvait expliquer. Les hypothèses actuellement retenues pour expliquer ces observations comprennent l'émission de composés dissous ou adsorbés dans la neige, et leur production photochimique dans le manteau neigeux, à partir de composés à identifier. Afin de tenter d'expliquer les rapports de mélange du formaldéhyde (HCHO) et de l'acétaldéhyde (CH3CHO) dans l'arctique, des mesures simultanées ont été effectuées dans l'atmosphère et dans la neige, au cours de la campagne ALERT 2000, à Alert (Ellesmere Island, 82,5° N, 62,3° W) en février et avril 2000. Le développement préalable d'une méthode d'analyse sensible de ces composés dans la neige a été nécessaire. Les évolutions temporelles des concentrations en formaldéhyde (HCHO) et en acétaldéhyde (CH3CHO) dans les couches de neige fraîches ont été suivies pendant plusieurs jours. Comme le métamorphisme de la neige ... |
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