Analyse isotopique de l'ammonium et du nitrate provenant de la carotte IceMemory du Col du Dôme (Mt-Blanc) : Deux sentinelles des changements de la composition chimique de l'atmosphère de l'Europe occidentale au cours du siècle dernier

Les oxydes d'azote (NOx) et l'ammoniac (NH3) sont les principales espèces azotées impliquées dans la formation d’aérosols, avec des émissions anthropiques en forte hausse au XXe siècle. Les NOx proviennent principalement de processus de combustions notamment fossiles, tandis que les source...

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Bibliographic Details
Main Author: Lamothe, Alexis
Other Authors: Université Grenoble Alpes, Savarino, Joël, Ginot, Patrick
Format: Thesis
Language:English
Published: 2024
Subjects:
Online Access:http://www.theses.fr/2024GRALU008
Description
Summary:Les oxydes d'azote (NOx) et l'ammoniac (NH3) sont les principales espèces azotées impliquées dans la formation d’aérosols, avec des émissions anthropiques en forte hausse au XXe siècle. Les NOx proviennent principalement de processus de combustions notamment fossiles, tandis que les sources agricoles dominent les émissions de NH3. Compte tenu de leur impact sur la santé et l'environnement, les gouvernements ont mis en œuvre des politiques de contrôle des émissions à partir des inventaires déclarés. Permettant d’enregistrer la composition passée de l'atmosphère, les carottes de glace sont un moyen de retracer les émissions historiques de NOx et NH3. Toutefois, les concentrations de NO3- et de NH4+ dans les carottes de glace, les formes déposées de NOx et de NH3, ne suivent pas la baisse estimée des émissions depuis 1990.Les isotopes 15N de NO3- et NH4+ dans les aérosols permettent de retracer sources et processus de formation, et ainsi quantifier les contributions des sources. Alors qu’aucune mesure de 15NH4+ dans la glace n'existe, un débat règne sur l’utilisation de 15NO3- comme traceur de sources, fractionnement atmosphérique ou phénomènes post-dépôt. Afin d'éviter les altérations du signal de sources, nous étudions une carotte de glace forée au Mont-Blanc, proche des sources d'émission et avec une accumulation importante pour limiter les fractionnements atmosphérique et post-dépôt.Le point central est de déterminer si les isotopes 15N de NO3- et NH4+ reflètent des changements de sources, et sinon, de quantifier et corriger les fractionnements isotopiques. Les enregistrements corrigés peuvent alors évaluer les contributions des sources naturelles et anthropiques, y compris l'agriculture, l'industrie et le transport, et être comparées aux inventaires.La première étape est le développement d’une méthode de mesure du 15NH4+ dans les carottes de glace. Parallèlement, une base de données chimiques atteste de la conservation du signal atmosphérique dans la glace, et permet d’établir un modèle d'âge remontant à l'ère ...