彭佳嶼海域大氣懸浮微粒之傳輸及化學特性研究

• Main Authors: 陳亦芃, Chen, Yi-Peng
• Other Authors: 林斐然, 臺灣大學：海洋研究所
• Format: Thesis
• Language: Chinese; English
• Published: 2006
• Subjects: 大氣懸浮微粒; 彭佳嶼; 傳輸; 沙塵暴; 氣流軌跡回推; 主成份分析; 富集因子分析; 來源鑑別; atmospheric aerosols; Pengchiayu; transport; Asian dust; airflow backward trajectory; principal component analysis; enrichment factor analysis; source identification; Pacific; Arctic
• Online Access: http://ntur.lib.ntu.edu.tw/handle/246246/56460; http://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/56460/1/ntu-95-R90241310-1.pdf

摘要 本研究分析了1997年在彭佳嶼島上採集的119個大氣懸浮微粒標本，這些標本分別以感應耦合電漿質譜儀及發射光譜儀分析了Al、Fe、Na、Mg、K、Ca、Sr、Ba、Ti、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Ag、Cd、Sn、Sb、Pb、V、Cr、As、Se等24個元素。 分析結果顯示彭佳嶼海域大氣懸浮微粒中元素的濃度分佈呈現明顯的季節變化，其中以春冬兩季濃度較高，夏季濃度最低。大氣中元素濃度的高低反映出大氣物質的來源與強度，對彭佳嶼海域大氣中元素濃度貢獻度最大的是由亞洲大陸輸出的陸源物質，此包括自然源及污染源。富集因子分析的結果顯示Al、Fe、Mn、Ba、Ti和Co等元素主要為地殼來源; Na為海水源元素; Pb、Zn、Cd、Mo、Ag、V、Ni、Cr、Cu、Sn、Sb、Se和As等元素主要為污染來源。而Mg、Sr和Ca有海水和地殼雙重來源;K則有海水、地殼及污染源等三種來源。風向族群的分析結果顯示本海域大多數元素之濃度以北風族群的濃度較大，約為南風族群的1.5至2.5倍，其中以Mo與As最明顯;而Ni、Sn、Sb與V等元素則以南風族群的濃度較高，其中以V最明顯。根據大氣中Al濃度與Fe/Al比值本研究鑑別出1997年春天彭佳嶼海域大致受到五次大陸沙塵暴的侵襲。氣流軌跡回推分析結果顯示大氣中沙塵傳輸的路徑明顯影響到大氣中元素的濃度，當傳輸路徑主要在海上進行時，大氣中的地殼及污染源元素之濃度均比較低，一旦氣流的源頭或傳輸路徑有經過中國大陸或臺灣時，地殼源和污染源元素之濃度即明顯提高。 本研究並利用元素比值作為示蹤劑來探討不同來源區與來源強度對彭佳嶼海域大氣成份的影響，結果顯示Pb/Cd、Pb/Sb、Pb/Mo、Pb/Sn及Mn/V比值可作為良好的示蹤劑。比較大氣中Al濃度與Nass/Natotal比值可以發現沙塵暴發生時，大氣中地殼源的Na之比率明顯提高，海水源的Na之比率顯著降低。大氣中Na的濃度亦受氣象因素的影響，當晴天時風速的增強會顯著增加大氣中Na的濃度，然而當降雨量較大或較頻繁時，會影響大氣中Na濃度與風速間的共變關係。通量計算結果顯示，彭佳嶼海域大氣的沉降通量以春季的貢獻度最大，約占全年通量的38%，和最近幾年的數據相比可以發現本研究所進行的1997年為一低沙塵年。和世界其它海域的通量相比，本海域地殼源元素之大氣通量低於黃海、西北地中海、大西洋東部邊緣海及北阿拉伯海，但高於北海及北太平洋;而污染源元素之通量則低於西北地中海及北海，但高於大西洋東部邊緣海及北太平洋。 Abstract Totally 119 atmospheric aerosol samples were collected at Pengchiayu Island, ca. 55 km north of Taiwan, in the year of 1997 and were analyzed by ICP-OES and ICP-MS for 24 elements, including Al, Fe, Na, Mg, K, Ca, Sr, Ba, Ti, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Ag, Cd, Sn, Sb, Pb, V, Cr, As, and Se to determine their concentrations. The result of elemental analyses shows that element levels display a seasonal variability, higher concentrations in spring and winter while lower in summer, which reflects the source regions and relative strengths of atmospheric substances. Crust-originated materials from Asian continent account for the most contributions for the atmospheric element levels at Pengchiayu. The result of enrichment factor calculations indicates three different types of sources, i.e. crustal (Al, Fe, Mn, Ba, Ti and Co), sea salt (Na) and anthropogenic (Pb, Zn, Cd, Mo, Ag, V, Ni, Cr, Cu, Sn, Sb, Se and As) sources, with bi-sources for Mg, Sr and Ca, and tri-sources for K. The result of wind direction shows that at Pengchiayu the most atmospheric element concentrations carried by north wind are 1.5-2.5 times higher than those by south wind, with notably Mo and As for the northerly, Ni, Sb, Sn and V for the southerly. At least 5 Asian dust episodes have identified at Pengchiayu Island during springtime in 1997 by observing the concurrences of drastically elevated atmospheric Al concentrations and the Fe/Al ratios of 0.5.The result of airflow backward trajectories suggests that element concentrations of the atmosphere are significantly affected by dust transport path. When the airflow is transported mainly over open seas, atmospheric crust- and pollution- derived element levels are low; while passing through China or Taiwan, the levels are raised.Characteristically pollution-derived inter-elemental ratios, such as Pb/Cd, Pb/Sb, Pb/Mo, Pb/Sn and Mn/V ratios, served as tracers help characterize and evaluate the impact of different source regions and relative strengths on aerosol composition. Corresponding to Asian dust episodes, the Nass/Natotal ratios decrease due to the percentage contributions from crustal-derived Na transported from China. The concentration of Nass is related to both in situ the strength of wind speed and the amount and frequency of precipitation; frequent or bigger precipitation perturbs the well co-variation between Nass concentration and wind speed. The result of flux calculations demonstrates that spring accounts for 38% of the total atmospheric flux in 1997 and being the most important input to Pengchiayu. Compared with other studies at Pengchiayu during 1996 and 2003, this study of 1997 is a low-dust year. In comparison to fluxes of other oceans, the crustal element flux to Pengchiayu is lower than Yellow sea, NW Mediterranean, Eastern Atlantic margins and North Arabic sea but higher than North Sea and North Pacific; pollutant element lower than NW Mediterranean and the North Sea while higher than Eastern Atlantic margins and the North Pacific. 目 錄 中文摘要…………………………………………………………i 英文摘要…………………………………………………………iii 目錄…………………………………………………………………………………………………………………………………………v 圖目錄……………………………………………………………………………………………………………………………………vii 表目錄……………………………………………………………………………………………………………………………………viii 一 、 前言…………………………………………………………………………………………………………………………1 1-1 研究背景……………………………………………………………………………………………………1 1-2 研究目的……………………………………………………………………………………………………6 二 、 研究方法………………………………………………………………………………………………………………7 2-1標本採集………………………………………………………………………………………………………7 2-2標本之前處理……………………………………………………………………………………………8 2-3標本之全消化處理…………………………………………………………………………………8 2-4儀器分析………………………………………………………………………………………………………9 三 、 結果與討論…………………………………………………………………………………………………………… 10 3-1 大氣懸浮微粒標本分析結果………………………………………………………… 10 3-2 大氣懸浮微粒中元素濃度之分佈……………………………………………… 12 3-3 元素間之相關性…………………………………………………………………………………… 21 3-4 主成份分析……………………………………………………………………………………………….23 3-5大氣懸浮微粒中元素來源之鑑別……………………………………………… 27 3-6 污染源元素個論…………………………………………………………………………………….36 3-7 大氣懸浮微粒之傳輸………………………………………………………………………… 40 3-7.1 季風的傳送對大氣中金屬元素濃度分佈之影響.41 3-7.2 氣流傳輸路徑分析……………………………………………………………….43 3-7.3 沙塵暴的鑑別………………………………………………………………………….44 3-7.4 陸源物質的傳輸…………………………………………………………………….47 3-7.5 污染源元素之傳輸及來源區特性之界定………………. 50 3-7.5.1以Pb對其他污染性元素之比值 (Pb/x比值)作為示蹤劑…………………………………….51 3-7.5.2 以Mn/V 比值作為示蹤劑…………………………….56 3-8 影響大氣中Na濃度分佈的因素…………………………………………………….57 3-8.1地殼物質傳輸之影響………………………………………………………………57 3-8.2氣象因素之影響…………………………………………………………………………58 3-9 大氣中金屬元素的沉降通量…………………………………………………………….62 四 、 結論…………………………………………………………………………………………………………………………….67 五 、 誌謝…………………………………………………………………………………………………………………………….69 參考文獻………………………………………………………………………………………………………………………………….70 附錄一……………………………………………………………………………………………………………………………………….81 附錄二……………………………………………………………………………………………………………………………………… 84 附錄三……………………………………………………………………………………………………………………………………… 87 圖目錄 圖一、大氣懸浮微粒中Al濃度的時序變化…………………………………………………… 14 圖二、大氣懸浮微粒中Na濃度的時序變化…………………………………………………… 15 圖三、大氣懸浮微粒中Pb濃度的時序變化…………………………………………………… 16 圖四、彭佳嶼海域大氣懸浮微粒中各元素的月平均變化……………………… 17 圖五、大氣懸浮微粒中金屬元素與氣象因子之主成份分析………………… 26 圖六、1997年彭佳嶼海域大氣懸浮微粒中金屬元素的(a)平均地 殼富集值與(b)平均海水富集值……………………………………………………………… 28 圖七、大氣懸浮微粒中金屬元素在不同季節的(a)平均地殼富集 值及(b)平均海水富集值……………………………………………………………………………… 30 圖八、大氣懸浮微粒中Mg、Ca和Sr之地殼源及海水源所占比例 的月變化趨勢……………………………………………………………………………………………………… 33 圖九、大氣懸浮微粒中K之海水源、地殼源及污染源所占比例之 月變化趨勢…………………………………………………………………………………………………………… 35 圖十、Ni vs. Cr之相關圖………………………………………………………………………………………. 37 圖十一、Cd、Sn、Sb、Mo和Pb之相關圖……………………………………………………… .39 圖十二、金屬元素在南北風族群中之濃度比值(N/S) …………………………… .42 圖十三、以Al濃度與Fe/Al比值鑑別沙塵暴……………………………………………… 46 圖十四、 沙塵暴時之氣流軌跡回推圖……………………………………………………………… 48 圖十五、 非沙塵暴時之氣流軌跡回推圖………………………………………………………… 49 圖十六、 Pb與Cd、Sb、 Mo、Sn的濃度分佈圖……………………………………………….55 圖十七、 Mn vs.V 濃度分佈圖…………………………………………………………………………………57 圖十八、 Al濃度與Nasea salt/Natotal 比值之時序變化圖……………………………… 60 圖十九、 風速與降雨量對大氣中Na濃度的影響………………………………………. 61 表目錄 表一、 1997年彭佳嶼海域大氣懸浮微粒中金屬元素之平均濃度 及濃度範圍………………………………………………………………………………………………………… 11 表二、彭佳嶼海域大氣懸浮微粒中各元素的相關係數……………………………. 22 表三、來自不同源區的大氣懸浮微粒之元素濃度(1997年4月) ……. 45 表四、不同性質之大氣懸浮微粒中Pb與Sb、Cd、Mo、Sn之比值 及相關係數…………………………………………………………………………………………………………… 54 表五、彭佳嶼海域大氣中金屬元素之月平均通量…………………………………………65 表六、彭佳嶼海域大氣中金屬元素之通量與世界其它海域之比較……66