| Summary: | Denne afhandling omhandler karakterisering og afprøvning af nye katalysatorer til oxygen reduktion reaktionen til brug i PEM brændselsceller. Målinger på polykrystallinske Pt 3 Y, Pt 5 Y og Pt 5 Gd prøver har vist, at disse legeringer har en øget ORR aktivitet på en faktor 6-10 i spændingsområddet 0.87-0.9 V i forhold til ren platin. Disse legeringer blev udvalgt på baggrund af en teoretisk screeningsundersøgelse af forskellige platinlegeringer, udført i tæt samarbejde med teorigruppen ved Center for Atomarskala Materiale Design (CAMD). I denne undersøgelse blev der både taget højde for katalysatorernes aktivitet og deres stabilitet. På baggrund af disse resultater besluttedes det at påbegynde eksperimenter med enkeltkrystaller i makroskopisk størrelse. Da det ikke har været muligt at købe disse krystaller, fremstillede vi dem ved at deponere henholdsvis gadolinium og yttrium på platin enkeltkrystaller. Disse prøver betegnes som Y/Pt(111) og Gd/Pt(111). Efter en opvamning til 500 °C i ultrahøjt vakuum (p ≈ 1·10 −10 m bar), blev der dannet en legering med et overlag bestående af et enkelt atomart lag platin. Støkiometrien af legeringerne blev bestemt ved brug af røntgenspektroskopi, XPS. For at teste reaktiviteten af prøverne blev der brugt temperaturprogrammeret desorption (TPD) med CO. Dette gav en lavere desorptionstemperatur i forhold til Pt(111), samt en meget skarp desorptionspeak. For at bestemme krystalstrukturen af legeringen, blev der anvendt lavenergi elektrondiffraktion, LEED. Disse målinger viste at længden af enhedscellen i legeringerne var henholdsvis 1.89 gange længere end for platin for Y/Pt(111) prøven og 1.90 for Gd/Pt(111) prøven. Målinger af ORR aktiviteten af Gd/Pt(111) og Y/Pt(111) prøverne viste aktiviteter, der var sammenlignelige med de aktiviteter, der blev målt på de polykrystallinske Pt 3 Y og Pt 5 Gd prøver. Efter aktivitetsmålingerne på Gd/Pt(111) og Y/Pt(111) blev der foretaget vinkelopløst XPS. Disse målinger viste at gadolinium og yttrium var blevet opløst under de elektrokemiske ...
|
|---|