Characterization of Wildfire Plumes based on Glyoxal and Formaldehyde column densities retrieved from satellite-borne Differential Optical Absorption Spectroscopy

• Main Author: Buchholz, Jonas
• Format: Master Thesis
• Language: English
• Published: 2021
• Subjects: Differential Optical Absorption Spectroscopy; TROPOMI; Formaldehyd; Glyoxal; Pyrocumulonimbus; Waldbrandemission; Atmosphärenphysik; Long range transport; Formaldehyde; Wildfire emissions; Atmospheric Science; Alaska; Siberia
• Online Access: https://resolver.obvsg.at/urn:nbn:at:at-ubi:1-97525

Formaldehyd- und Glyoxal-Emissionen von Waldbrandereignisse in Australien, Sibirien und Alaska in 2019 und 2020 wurden mit Hilfe von Satelliten-basierter Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) analysiert, und die effektiven Lebenszeiten beider Spurengase wurden mit Hilfe von Simulationen basierend auf dem HYSPLIT-Modell abgeschätzt. Beide Stoffe konnten bei australischen Waldbränden in mehreren tausend Kilometern Entfernung von Quellregionen detektiert werden, wobei die Säulendichten für Glyoxal und Formaldehyd über einen Zeitraum von ca. 40 Stunden halbiert wurden. Das Verhältnis der Glyoxal- zur Formaldehyd-Säulendichte in den Rauchfahnen, R_GF, unterschied sich sowohl zwischen unterschiedlichen Regionen als auch zwischen verschiedenen Tagen in der selben Region. In Australien konnten durch vorherige Studien verschiedene „blow-up“ Feuer identifiziert werden, die zu Feuer-induzierten Gewittern (Pyrocumulonimbus oder pyroCB) beitrugen, wobei Waldbrandemissionen direkt in die Stratosphäre gedrückt wurden. An Tagen mit pyroCb-Aktivität wurde R_GF zwischen 0.057 und 0.087 in der Nähe von Bränden gemessen, verglichen mit R_GF von 0.203 bis 0.253 an Tagen ohne pyroCb-Ereignisse. Ein möglicher Zusammenhang zwischen Rauchwolkenhöhe und R_GF wurde mit Hilfe von CALIOP Lidar-Daten untersucht: in Australien konnten hohe Rauchwolken mit einer Höhe von 15 km über dem Meeresspiegel (ASL) mit niedrigen R_GF Werten von ca. 0.05 korreliert werden, wobei für niedrigere Wolken (3 km ASL) ein R_GF von ca. 0.1 gemessen wurde. In Sibierien konnte eine vergleichbare Variabilität der gemessenen R_GF Werte festgestellt werden, wobei alle Rauchwolken unterhalb einer Höhe von 5 km detektiert wurden. In Alaska wurden in der Nähe zu Quellregionen R_GF Werte von 0.05 bis 0.065 gemessen, niedriger als in Australien und Sibirien. Waldbrandemissionen können tropospherische und stratospherische Ozonkonzentrationen beeinflussen, und haben Auswirkungen auf den Strahlungshaushalt der Erde. Ein gutes Verständnis der Mechanismen, die zu weitem Transport und stratosphärischen Injektionen von kurzlebigen Stoffen wie Formaldehyd und Glyoxal im Zusammenhang mit Waldbrandereignissen führen, ist entscheidend für zukünftige Risikoabschätzungen. Diese Arbeit untersucht die Möglichkeit, Waldbrandereignisse basierend auf R_GF zu klassifizieren, woraus wichtige Mechanismen für Entscheidungsfindungen in der Zukunft entstehen könnten. Wildfire events in Australia, Siberia and Alaska in 2019 and 2020 were analyzed based on their glyoxal and formaldehyde emissions using satellite-borne differential optical absorption spectroscopy (DOAS), and the effective lifetimes of glyoxal and formaldehyde in fire plumes were determined by comparison with simulated particle concentrations using the HYSPLIT model. Elevated amounts of both compounds could be detected several thousand kilometers from source regions, and column densities in fire plumes decreased by a factor of 2 roughly 40 hours after emission from Australian wildfires. The ratio of glyoxal to formaldehyde column densities, R_GF, was different between different regions and between days in the same region. In Australia, past studies identified several “blow-up” fires, which contributed to smoke-infused thunderstorms (pyrocumulonimbus or pyroCb) and injected fire emissions directly into the stratosphere. R_GF close to fire sources was between 0.057 and 0.087 on days with pyroCb activity, and between 0.203 and 0.253 on days without pyroCb outbreaks, possibly due to differences in injection height. Additionally, plume vertical profiles were evaluated using CALIOP data: In Australian, high plume altitudes of about 15km above sea level (ASL) were correlated to low R_GF values of about 0.05, as compared to R_GF of about 0.1 at 3km ASL. For Siberian wildfires, the same range of R_GF values was observed in fire plumes, even though plume altitude was below 5 km ASL. In Alaska, R_GF was in the range of 0.05 to 0.065 even close to source regions, significantly lower than during Australian and Siberian fires. Wildfire emissions have the potential to affect tropospheric and stratospheric ozone levels and the Earth’s radiative balance. Understanding the mechanisms that lead to long-range transport and stratospheric injections of short lived compounds like glyoxal and formaldehyde in fire plumes is crucial for future risk assessment and decision making. This work introduces the possibility to classify fire events based on R_GF, which could provide a valuable evaluation mechanism in the future. Masterarbeit Universität Innsbruck 2021