Summary: | Les composés halogénés sont des espèces chimiques clés de la réactivité de la basse atmosphère arctique. Ils sont responsables de l'appauvrissement de l'ozone et du mercure dans la couche limite, de l'oxydation des hydrocarbures et ont un impact sur la chimie des oxydes d'azote et la capacité oxydante. Au printemps, des halogènes réactifs sont générés via des mécanismes d’ activation photochimique des surfaces salées (par exemple, la neige terrestre, la neige sur la glace de mer, les aérosols) et libérés dans l'atmosphère. Cependant les mécanismes d’émissions et de recyclage de ces composés, leur transport et leurs conséquences sur la chimie atmosphérique polaire sont très complexes et mal définis, ce qui conduit à des simplifications importantes dans les modèles de chimie atmosphérique. A travers le développement et l'utilisation de modèles de chimie atmosphérique, ces travaux de thèse proposent ainsi une étude du rôle des halogènes (chlore et brome) sur la chimie de la couche limite de l'Arctique au printemps.Tout d'abord, nous avons développé et utilisé un modèle unidimensionnel (PACT-1D) pour étudier les émissions d'halogènes moléculaires de la neige de surface et leur impact sur la capacité oxydante dans la couche limite. Le modèle est utilisé pour simuler la chimie réactive des halogènes observée. Les résultats du modèle, appliqué aux observations menées au printemps 2009 pendant la campagne de mesures OASIS (Ocean-Atmospheric-Sea ice-Snowpack) à Utqiagvik, Alaska montrent que le chlore peuvent être confinés dans une couche atmosphérique très fine près de la surface, ce qui entraîne un important gradient de réactivité chimique avec l'altitude. Deuxièmement, nous avons appliqué le modèle tridimensionnel WRF-Chem à l’étude des interactions entre les halogènes, l'ozone et le mercure pendant le printemps arctique. Plusieurs développements majeurs du modèle WRF-Chem ont été sont effectués dans cette thèse, notamment l'ajout d'une nouvelle description chimique du mercure. Le modèle a ensuite ét évalué avec des ...
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