Polarization-resolved backscattering from nanoparticles in the atmosphere : field and laboratory experiments

• Main Author: David, Gregory
• Other Authors: Lyon 1, Rairoux, Patrick, Miffre, Alain
• Format: Thesis
• Language: French
• Published: 2013
• Subjects: Nanoparticules diélectriques; Atmosphère; Rétrodiffusion de la lumière; Lidar multi-spectral; Gaz à effet de serre; Dielectric nanoparticles; Atmosphere; Backscattering of light; Multispectral lidar; Greenhouse gases; 539.72; Eyjafjallajökull
• Online Access: http://www.theses.fr/2013LYO10225/document

Cette thèse porte sur l’étude des gaz et nanoparticules diélectriques de l’atmosphère, fortement incriminés pour leur rôle sur le bilan radiatif terrestre et le changement climatique.Ces travaux de recherche, réalisées au sein de l’Institut Lumière Matière, traitent plus spécifiquement de la rétrodiffusion de la lumière, résolue en polarisation, par les nanoparticules de l’atmosphère, afin d’étudier la complexité des processus atmosphériques qui la composent, tels que la nucléation. En complément à cette approche particulaire, les gazà effet de serre sont également étudiés, en suivant une méthode originale, consistant à évaluer leur concentration atmosphérique, par couplage d’un télédétecteur lidar possédant une large bande spectrale avec la spectroscopie optique de corrélation (Thomas et al., 2012, 2013a,b). Une attention particulière a été portée à la réalisation de mesures sensibles et précises utilisant un lidar multi-spectral (UV, VIS), résolu en polarisation (David et al., 2012). Comme premier résultat, un coefficient de rétrodiffusion aussi faible que (2,4 ± 0,5) × 10−8 m−1.sr−1, a été mesuré dans l’UV en polarisation croisée à celle du laser incident dans la troposphère libre, avec une limite de détection de la dépolarisation de δp = 0,6 % (proche de la dépolarisation moléculaire), observée à plus de 4 kilomètres d’altitude. Ensuite, une méthode nouvelle a été développée pour retrouver, dans un mélange externe de particules à deux/trois composantes chimiques, le coefficient de rétrodiffusion de chacune de ces composantes. Pour ce faire, le coefficient d’Angström et la dépolarisation de chaque espèce chimique doivent être déterminés précisément. On montre dans ce travail de thèse que ces coefficients peuvent être déterminés soit par simulation numérique de la diffusion simple (algorithme T-matrix), soit directement par des mesures de laboratoire. Les hypothèses et les performances de cette méthode sont ensuite discutées dans trois cas d’étude : i) mélange externe de particules desulfates avec les cendres volcaniques issues de l’éruption de 2010 du volcan Eyjafjallajökull (Miffre et al., 2011, 2012a, b) ii) mélange externe de poussières désertiques dans la troposphère libre (Miffre et al., 2011 Dupart et al., 2012) observé lors d’un épisode detempête de sable désertique à Lyon (juillet 2010), iii) mélange externe à trois composantes : poussières désertiques, sels de mer et particules solubles dans l’eau (David et al., 2013a). Ces mesures atmosphériques ont conduit à plusieurs résultats: (a) détermination à distance de la concentration en nombre en particules volcaniques (cas i), désertiques (cas ii) (Miffre et al.,2011). Par construction, ces mesures de concentration sont spécifiques à ces particules et intègrent les effets de taille et de sédimentation (Miffre et al., 2012b) (b) Evolution de la rétrodiffusion en fonction de l’hygroscopicité de ces particules (c) Observation de la formation de nouvelles particules dans l’atmosphère (nucléation) à partir des mesures lidar UV, résolues en polarisation. Ce résultat nouveau ouvre de nouvelles perspectives à la pointede la recherche actuellement réalisée en physico-chimie de l’atmosphère (Dupart et al., 2012). En conclusion, cette thèse explore la diffusion optique d’un ensemble de nanoparticules et l’extinction d’une nanoparticule diélectrique unique, en les mesurant de manière très sensible et précise, en atmosphère réelle comme en laboratoire, tout en étayant cette approche expérimentale par des simulations numériques. Cette approche ouvre des perspectives nouvelles, portant sur les propriétés microphysiques de ces nanoparticules atmosphériques(Dupart et al., 2012, David et al., 2013b). Atmospheric greenhouse gases and nanometer-sized particles are incriminated for their role on the Earth radiative budget and climate. This thesis relates the research performed on thepolarization-resolved backscattering of these nano-sized particles and demonstrates itsusefulness to address complex atmospheric processes like particles nucleation. Greenhouse gases are also studied, by coupling a spectrally broadband lidar with optical correlation spectroscopy to remotely evaluate their atmospheric content (Thomas et al., 2012, 2013a,b). Special care has been taken to perform sensitive and accurate UV-VIS polarization lidar measurements (David et al., 2012). Hence, and as a first result, cross-polarized backscattering coefficients as low as (2.4 ± 0.5)×10−8 m−1.sr−1 have been measured in the troposphere, corresponding to UV-particles depolarization detection limit of 0.6 % at 4 km altitude, close to the molecular depolarization. Then, a new methodology has been developed to retrieve, in atwo/three component particle external mixture, the backscattering coefficients specific to eachparticle component (David et al., 2013a). For that purpose, accurate knowledge on the backscattering Ångstrom exponent and depolarization ratio of each particle type must beaddressed. This task is here achieved by performing either single-scattering numerical simulations using T-matrix, or alternatively by performing laboratory measurements. Thei nherent assumptions and the performance of the methodology are then discussed for three case studies of external mixing: i) spherical sulfate mixed with volcanic ash released from the Eyjafjallajökull 2010 eruption (Miffre et al., 2011, 2012a, b), ii) desert dust mixed with nondustparticles (Miffre et al., 2011 Dupart et al., 2012), iii) desert dust mixed with sea-salt andbackground spherical particles as an example of a three-component particle mixture (David etal., 2013a). From these field measurements, three main results have been retrieved: (a) Rangere solved particles number concentrations specific to one particle component (ash, dust)(Miffre et al., 2011, 2012b), which include the variability in the particle size distribution, the particles refractive index and possible sedimentation effects(Miffre et al., 2012b), (b) particle backscattering enhancement due to hygroscopic growth, (c) observation of new particle formation in the atmosphere using a sensitive UV polarization lidar, which is new and opens new insights at the forefront of knowledge in atmospheric physics and chemistry (Dupart etal., 2012). As a conclusion, this thesis explores the optical scattering properties of a single / an ensemble of nanoparticles, addressing them in the real atmosphere, through sensitive and accurate lidarand laboratory experiments and numerical simulations, showing new outlooks on the microphysical properties of these atmospheric nanoparticles (Dupart et al., 2012, David et al.,2013b).