Probing the aluminum complexation by Siberian riverine organic matter using solid-state DNP-NMR
International audience In a Siberian river, the concentrations of chemical species vary with the hydrological regime. Dissolved Organic Matter (DOM) and aluminum ions show a parallel trend in the course of the hydrological year. However, the speciation of aluminum in this natural environment remains...
Published in: | Chemical Geology |
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Main Authors: | , , , , , , , , , , , |
Other Authors: | , , , , , , , , , , , , , , , , , |
Format: | Article in Journal/Newspaper |
Language: | English |
Published: |
HAL CCSD
2017
|
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Open Polar |
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HAL Sorbonne Université |
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Aluminum Arctic River Complexation DOM NMR [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry |
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Aluminum Arctic River Complexation DOM NMR [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry Pourpoint, Frédérique Templier, Joëlle Anquetil, Christelle Vezin, Hervé Trébosc, Julien Trivelli, Xavier Chabaux, François Pokrovsky, Oleg S. Prokushkin, Anatoly S. Amoureux, Jean-Paul Lafon, Olivier Derenne, Sylvie Probing the aluminum complexation by Siberian riverine organic matter using solid-state DNP-NMR |
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Aluminum Arctic River Complexation DOM NMR [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry |
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International audience In a Siberian river, the concentrations of chemical species vary with the hydrological regime. Dissolved Organic Matter (DOM) and aluminum ions show a parallel trend in the course of the hydrological year. However, the speciation of aluminum in this natural environment remains an open question. We propose here a combination of spectroscopic techniques to investigate the proximity between the aluminum atoms and DOM. First, one-dimensional (1D) solid-state Nuclear Magnetic Resonance (NMR), Electron Paramagnetic Resonance (EPR) and 1D and 2D solution NMR spectra were acquired, providing a clear overview of the DOM composition. Second, the sensitivity enhancement yielded by Dynamic Nuclear Polarization enabled the NMR detection of proximities between the 27 Al and 13 C nuclei. Hence, we show that 8.3 ± 1.3% of the carboxylate groups observed by NMR are connected to the Al 3+ ions in the DOM sample. We here demonstrate for the first time how advanced solid-state NMR methods can provide key information about the localization of aluminum in such complex natural materials. |
author2 |
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 (UCCS) Université d'Artois (UA)-Centrale Lille-Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Milieux Environnementaux, Transferts et Interactions dans les hydrosystèmes et les Sols (METIS) Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-École Pratique des Hautes Études (EPHE) Université Paris Sciences et Lettres (PSL)-Université Paris Sciences et Lettres (PSL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Laboratoire Avancé de Spectroscopie pour les Intéractions la Réactivité et l'Environnement - UMR 8516 (LASIRE) Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Unité de Glycobiologie Structurale et Fonctionnelle - UMR 8576 (UGSF) Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Laboratoire d'Hydrologie et de Géochimie de Strasbourg (LHyGeS) Ecole et Observatoire des Sciences de la Terre (EOST) Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-École Nationale du Génie de l'Eau et de l'Environnement de Strasbourg (ENGEES)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Géosciences Environnement Toulouse (GET) Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3) Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Observatoire Midi-Pyrénées (OMP) Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National d'Études Spatiales Toulouse (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Météo-France-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National d'Études Spatiales Toulouse (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Météo-France-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) V.N. Sukachev Institute of Forest Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences (SB RAS) |
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Pourpoint, Frédérique Templier, Joëlle Anquetil, Christelle Vezin, Hervé Trébosc, Julien Trivelli, Xavier Chabaux, François Pokrovsky, Oleg S. Prokushkin, Anatoly S. Amoureux, Jean-Paul Lafon, Olivier Derenne, Sylvie |
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ftsorbonneuniv:oai:HAL:hal-01507396v1 2024-09-09T19:25:33+00:00 Probing the aluminum complexation by Siberian riverine organic matter using solid-state DNP-NMR Pourpoint, Frédérique Templier, Joëlle Anquetil, Christelle Vezin, Hervé Trébosc, Julien Trivelli, Xavier Chabaux, François Pokrovsky, Oleg S. Prokushkin, Anatoly S. Amoureux, Jean-Paul Lafon, Olivier Derenne, Sylvie Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 (UCCS) Université d'Artois (UA)-Centrale Lille-Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Milieux Environnementaux, Transferts et Interactions dans les hydrosystèmes et les Sols (METIS) Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-École Pratique des Hautes Études (EPHE) Université Paris Sciences et Lettres (PSL)-Université Paris Sciences et Lettres (PSL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Laboratoire Avancé de Spectroscopie pour les Intéractions la Réactivité et l'Environnement - UMR 8516 (LASIRE) Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Unité de Glycobiologie Structurale et Fonctionnelle - UMR 8576 (UGSF) Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Laboratoire d'Hydrologie et de Géochimie de Strasbourg (LHyGeS) Ecole et Observatoire des Sciences de la Terre (EOST) Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-École Nationale du Génie de l'Eau et de l'Environnement de Strasbourg (ENGEES)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) Géosciences Environnement Toulouse (GET) Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3) Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Observatoire Midi-Pyrénées (OMP) Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National d'Études Spatiales Toulouse (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Météo-France-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National d'Études Spatiales Toulouse (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Météo-France-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) V.N. Sukachev Institute of Forest Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences (SB RAS) 2017 https://hal.science/hal-01507396 https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2017.02.004 en eng HAL CCSD Elsevier info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/10.1016/j.chemgeo.2017.02.004 hal-01507396 https://hal.science/hal-01507396 doi:10.1016/j.chemgeo.2017.02.004 ISSN: 0009-2541 Chemical Geology https://hal.science/hal-01507396 Chemical Geology, 2017, 452 (3), pp.1 - 8. ⟨10.1016/j.chemgeo.2017.02.004⟩ Aluminum Arctic River Complexation DOM NMR [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry info:eu-repo/semantics/article Journal articles 2017 ftsorbonneuniv https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2017.02.004 2024-06-20T23:50:54Z International audience In a Siberian river, the concentrations of chemical species vary with the hydrological regime. Dissolved Organic Matter (DOM) and aluminum ions show a parallel trend in the course of the hydrological year. However, the speciation of aluminum in this natural environment remains an open question. We propose here a combination of spectroscopic techniques to investigate the proximity between the aluminum atoms and DOM. First, one-dimensional (1D) solid-state Nuclear Magnetic Resonance (NMR), Electron Paramagnetic Resonance (EPR) and 1D and 2D solution NMR spectra were acquired, providing a clear overview of the DOM composition. Second, the sensitivity enhancement yielded by Dynamic Nuclear Polarization enabled the NMR detection of proximities between the 27 Al and 13 C nuclei. Hence, we show that 8.3 ± 1.3% of the carboxylate groups observed by NMR are connected to the Al 3+ ions in the DOM sample. We here demonstrate for the first time how advanced solid-state NMR methods can provide key information about the localization of aluminum in such complex natural materials. Article in Journal/Newspaper Arctic HAL Sorbonne Université Arctic Chemical Geology 452 1 8 |