Cosmogenic 35S: A unique tracer to Antarctic atmospheric chemistry and the polar vortex

International audience The cosmogenic radionuclide 35S (half life ∼87 d) exists in both 35SO2 gas and 35SO42− aerosol phase in the atmosphere. Cosmogenic 35S fulfils a unique niche in that it has an ideal half‐life for use as a tracer of atmospheric processes, possesses a gas phase precursor and und...

Full description

Bibliographic Details
Published in:Geophysical Research Letters
Main Authors: Priyadarshi, A., Dominguez, G., Savarino, J., Thiemens, M.
Other Authors: Department of Chemistry and Biochemistry, University of California San Diego (UC San Diego), University of California (UC)-University of California (UC), CHANG (CHANG), Laboratoire d'étude des transferts en hydrologie et environnement (LTHE), Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG), Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG), Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Format: Article in Journal/Newspaper
Language:English
Published: HAL CCSD 2011
Subjects:
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topic Antarctica
cosmogenic radionuclide
stratosphere-troposphere mixing
[SDU.STU.GM]Sciences of the Universe [physics]/Earth Sciences/Geomorphology
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description International audience The cosmogenic radionuclide 35S (half life ∼87 d) exists in both 35SO2 gas and 35SO42− aerosol phase in the atmosphere. Cosmogenic 35S fulfils a unique niche in that it has an ideal half‐life for use as a tracer of atmospheric processes, possesses a gas phase precursor and undergoes gas to particle conversion, providing a chronometer that complements other measurements of radiogenic isotopes of different half lives and chemical properties. Based on radiogenic 35S measurements and concomitant model calculations, we demonstrate that 35S is a unique tracer to understand stratospheric‐tropospheric air mass transport dynamics and the atmospheric oxidation capacity on a short time scale. Reported are the first measurements of 35S contained in SO42− aerosols (bulk and size aggregated) at Antarctica. 35SO42− concentrations at Dome C and Dumont D'Urville exhibit summer maxima and winter minima with a secondary winter peak. Higher oxidative capacity of the atmosphere and long range transport of mid latitude air increases 35SO42− activity in summer whereas a lack of air mass mixing coupled with low oxidant concentration in winter significantly decreases 35SO42− activity. A 3% contribution from stratospheric 35SO42− into the free troposphere during stratosphere‐troposphere air mass mixing accounts for the secondary winter 35SO42− peak. In the future, this work will be extended to 35S activity measurements of both gas and aerosol phases to further understand gas to particle conversion, vortex dynamics and trace polar stratospheric cloud sedimentation frequency.
author2 Department of Chemistry and Biochemistry
University of California San Diego (UC San Diego)
University of California (UC)-University of California (UC)
CHANG (CHANG)
Laboratoire d'étude des transferts en hydrologie et environnement (LTHE)
Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG)
Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG)
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Department of Chemistry and Biochemistry University of California San Diego (UC San Diego) University of California (UC)-University of California (UC) CHANG (CHANG) Laboratoire d'étude des transferts en hydrologie et environnement (LTHE) Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG) Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG) Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB Université de Savoie Université de Chambéry )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) 2011-07-07 https://insu.hal.science/insu-00647185 https://insu.hal.science/insu-00647185/document https://insu.hal.science/insu-00647185/file/2011GL047469.pdf https://doi.org/10.1029/2011GL047469 en eng HAL CCSD American Geophysical Union info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/10.1029/2011GL047469 insu-00647185 https://insu.hal.science/insu-00647185 https://insu.hal.science/insu-00647185/document https://insu.hal.science/insu-00647185/file/2011GL047469.pdf doi:10.1029/2011GL047469 http://hal.archives-ouvertes.fr/licences/copyright/ info:eu-repo/semantics/OpenAccess ISSN: 0094-8276 EISSN: 1944-8007 Geophysical Research Letters https://insu.hal.science/insu-00647185 Geophysical Research Letters, 2011, 38, pp.L13808. ⟨10.1029/2011GL047469⟩ Antarctica cosmogenic radionuclide stratosphere-troposphere mixing [SDU.STU.GM]Sciences of the Universe [physics]/Earth Sciences/Geomorphology [SDU]Sciences of the Universe [physics] info:eu-repo/semantics/article Journal articles 2011 ftinsu https://doi.org/10.1029/2011GL047469 2024-04-05T00:36:33Z International audience The cosmogenic radionuclide 35S (half life ∼87 d) exists in both 35SO2 gas and 35SO42− aerosol phase in the atmosphere. Cosmogenic 35S fulfils a unique niche in that it has an ideal half‐life for use as a tracer of atmospheric processes, possesses a gas phase precursor and undergoes gas to particle conversion, providing a chronometer that complements other measurements of radiogenic isotopes of different half lives and chemical properties. Based on radiogenic 35S measurements and concomitant model calculations, we demonstrate that 35S is a unique tracer to understand stratospheric‐tropospheric air mass transport dynamics and the atmospheric oxidation capacity on a short time scale. Reported are the first measurements of 35S contained in SO42− aerosols (bulk and size aggregated) at Antarctica. 35SO42− concentrations at Dome C and Dumont D'Urville exhibit summer maxima and winter minima with a secondary winter peak. Higher oxidative capacity of the atmosphere and long range transport of mid latitude air increases 35SO42− activity in summer whereas a lack of air mass mixing coupled with low oxidant concentration in winter significantly decreases 35SO42− activity. A 3% contribution from stratospheric 35SO42− into the free troposphere during stratosphere‐troposphere air mass mixing accounts for the secondary winter 35SO42− peak. In the future, this work will be extended to 35S activity measurements of both gas and aerosol phases to further understand gas to particle conversion, vortex dynamics and trace polar stratospheric cloud sedimentation frequency. Article in Journal/Newspaper Antarc* Antarctic Antarctica Institut national des sciences de l'Univers: HAL-INSU Geophysical Research Letters 38 13 n/a n/a