Developing Immobilized Biocatalysts with Advanced Interface for Applications in Organic Synthesis

• Main Author: Wu, Changzhu
• Other Authors: Ansorge-Schumacher, Marion, Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
• Format: Doctoral or Postdoctoral Thesis
• Language: English
• Published: 2011
• Subjects: 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften; Biokatalyse; Enzym; Grenzfläche; Immobilisierung; Organische Synthese; Biocatalysis; Enzyme; Immobilization; Interface; Organic synthesis; Antarc*; Antarctica
• Online Access: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3268; https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:kobv:83-opus-32538; https://doi.org/10.14279/depositonce-2971

Die Biokatalyse in organischen Lösunsgmitteln unter Verwendung immobilisierter Enzyme hat in den letzten Jahrzehnten eine enorme Bedeutung für die chemische und pharmazeutische Synthese erlangt. In technischen Anwendungen ist ihr Erfolg jedoch oft durch Stofftransferlimitierungen während der Reaktionen beeinträchtigt. Diese Einschränkungen variieren mit unterschiedlichen Trägern, ein gemeinsames Merkmal ist jedoch die Ausbildung einer geringen Grenzfläche zwischen dem Träger, der Enzymphase oder dem Reaktionsmedium, was die katalytische Effizienz stark reduziert. Aus diesem Grund ist die Verbesserung der Grenzfläche entscheidend, um die biokatalytische Leistung von immobilisierten Enzymen in organischen Lösungsmitteln zu erhöhen. In dieser Arbeit wurden drei vielversprechende Träger (hydrophile Agargele, hydrophobe Siliconperlen und Pickering-Emulsionen) als Gegenstand einer repräsentativen Studie ausgewählt. Verschiedene Strategien wurden dabei zur Verbesserung der geringen Grenzflächen dieser Träger verwendet. Üblicherweise wurden hydrophile Agargele durch das Eintropfen einer flüssigen Agarlösung in Hexan erhalten. Hydrophobe Siliconperlen wurden durch Suspensionspolymerisation hergestellt, das heißt, durch Eintauchen hydrophober Siliconvorstufen in Polyvinylalkohol (PVA)-Lösungen unter ständigem Rühren. Pickering-Emulsionen wurden durch Silicat-Nanopartikel stabilisiert. Diese Träger wurden dazu verwendet, verschiedene Enzyme, einschließlich der Lipase A und B aus Candida antarctica (CalA und CalB) und der Benzaldehydlyase aus Pseudomonas fluorescens (BAL) zu immobilisieren. Die Veresterung von Octanol und Octansäure diente der Bestimmung der Lipase-Aktivität. Die Benzoinkondensation wurde als BAL-katalysierte Reaktion eingesetzt. Für jede Reaktion wurden entsprechend der Literaturangaben optimale Reaktionsbedingungen eingesetzt. Die gaschromatographische Analyse diente der Bestimmung der Substrate und Produkte zur Berechnung der Enzymaktivität und des Reaktionsumsatzes. Für hydrophile Agargele wurde ein ...